Sans ressources, Bob repart aux États-Unis rejoindre sa mère en 1969. Il travaille plusieurs mois de nuit dans une usine automobile Chrysler. Sa femme et ses jeunes enfants les rejoignent. À son retour, il fonde les disques "Tuff Gong", du nom de son surnom du ghetto (dérivé du surnom de Leonard Howell, le "Gong" fondateur du mouvement rastafari), et enregistre une reprise de James Brown "I'm Black and I'm Proud" rebaptisée "Black Progress" dans le nouveau style reggae avec de jeunes musiciens brillants, les frères Carlton (à la batterie) et Aston "Family Man" Barrett (à la basse) qui ne le quitteront plus. Mais les disques indépendants "Tuff Gong" n'ont toujours aucun succès. Marley va voir son vieil ami Lee "Scratch" Perry qui fin 1969 est allé chanter en Angleterre accompagné par les frères Barrett sous le nom des Upsetters. Perry a obtenu un succès anglais avec l'instrumental "The Return of Django" et accepte de produire le trio vocal Bob Marley & the Wailers. Ils collaboreront jusqu'en 1978. Perry donne une nouvelle couleur au groupe, qui enregistre plusieurs chefs-d'œuvre avec lui, dont "Duppy Conqueror", "Sun Is Shining", "Soul Rebel", "Kaya" et le (I've Gotta) "Keep on Moving" de Curtis Mayfield. Il réunira certains de ces 45 tours sur l'album "Soul Rebels" sorti en Angleterre en 1973 chez Trojan.Toujours sans succès, "Bob Marley & the Wailers" gravent une dizaine de chansons avec l'équipe de musiciens de Leslie Kong, un producteur jamaïcain (Kong avait déjà produit les deux premiers 45 tours solo de Marley en 1962) qui a du succès en Angleterre grâce à un son professionnel capable de percer sur le marché britannique (disques Trojan à Londres). Il publiera ces titres en 1971 sous le nom de "The Best of the Wailers". Bunny Wailer, superstitieux, pense que leur « meilleur » est encore à venir et lui lance une malédiction. Leslie Kong décède peu après d'une crise cardiaque, et le trio ne touche aucun argent. Marley rejoint l'organisation rasta des Douze Tribus d'Israel fondée par Prophet Gad, alias Vernon Carrington. Ils continuent à alterner les autoproductions pour "Tuff Gong" et les séances financées par Lee "Scratch" Perry pour sa marque Upsetter. Malgré la qualité de leur travail prolifique, ils n'ont aucun succès local jusqu'à leur autoproduction "Trench Town Rock" (Tuff Gong 1971). À la demande de Johnny Nash qui cherche des compositions pour la bande du film suédois "Vil Sa Garna Tro" ("L'amour n'est pas un jeu") dans lequel il joue le rôle principal, Bob Marley part à Stockholm en 1971. Il y écrit plusieurs morceaux, et collabore à la bande du film. Nash signe alors avec les disques CBS à Londres où il enregistre le plus gros succès de sa carrière, "I Can See Clearly Now". Marley l'a rejoint, et signe lui aussi avec CBS grace à Nash et son manager, avec qui il est toujours sous contrat. Comme l'album de Nash, le 45 tours "Reggae on Broadway" sort en 1972, mais Marley n'a aucun succès. Le son et les musiciens anglais apportés par Nash ne lui conviennent pas. Quelques concerts à Londres avec les frères Barrett sont organisés en première partie de Nash, mais sans succès. Nash part vers la gloire et abandonne son poulain. Marley contacte alors Chris Blackwell, le fondateur des labels Trojan et Island Records. Blackwell est Jamaïcain, il a déjà distribué en Angleterre les disques Beverley's de Leslie Kong, et connaît le nom de Marley. Il rachète le contrat de production à Danny Sims, et confie de l'argent à Bob, qui part enregistrer à Kingston. À ce point charnière de sa carrière, Bob Marley a déjà contribué à au moins 350 morceaux enregistrés en studio (dont une trentaine environ en tant que choriste), dont une grande partie ne seront révélés au public international que très tardivement, bien après sa mort, notamment dans la série de onze CDs "The Complete Bob Marley & the Wailers 1967 to 1972" réalisée entre 1998 et 2003 par le Français Bruno Blum et l'Américain Roger Steffens. Marley réenregistrera par la suite une partie de ces compositions, comme "Satisfy my Soul", "Sun Is Shining" ou "Lively Up Yourself".